Г.Д. Смит. Атомная энергия для военных целей

Глава VIII
ПРОБЛЕМА ПЛУТОНИЯ С ЯНВАРЯ 1943 г ДО НЮНЯ 1945 г

ВВЕДЕНИЕ

8.1. Необходимость ускорения проектирования и постройки плутониевой установки промышленного масштаба одновременно с проведением исследовательской работы неизбежно приводила к некоторой путанице и застою. Пришлось исследовать много конкурирующих процессов и доискиваться возможных причин неудачи, даже когда вероятность их серьезного значения была очень мала. Теперь, когда завод в Хэнфорде успешно производит плутоний, пожалуй, можно сказать, что большой процент результатов исследований, произведенных между концом 1942 и концом 1944 г., никогда не будет использован, по крайней мере, для поставленных вначале целей. Тем не менее, если бы Хэнфордский завод попал в затруднительное положение, то какое-нибудь из исследований, излишних в настоящее время, могло бы дать как раз нужную информацию для того, чтобы превратить неудачу в успех. Даже теперь невозможно утверждать, что будущие усовершенствования не зависят от результатов исследований, кажущихся столь маловажными сегодня.

8.2. Можно думать, что потребовалось бы томов тридцать для полного отчета по существенным научным результатам исследований, проведенных в связи с Металлургическим проектом. Работа производилась по каждому пункту исследовательской программы, приведенной в предыдущей главе. В настоящем отчете, очевидно, было бы совершенно невозможно дать нечто большее, чем краткий обзор всех этих исследований. Мы думаем, что этого было бы недостаточно, и что лучше дать общее описание установок, в которых осуществлялась цепная реакция и выделялся плутоний, в том виде, как они действуют теперь, с некоторыми отступлениями для рассмотрения более ранних конструкций.

ЦЕПНАЯ РЕАКЦИЯ В КОТЛЕ

8.3. В главе I и других предыдущих главах мы дали краткое описание процесса деления, работы котла и химического отделения. Прежде, чем перейти к описанию самих установок для получения плутония, мы рассмотрим эти вопросы с несколько иной точки зрения.

8.4. Работа котла зависит от прохождения нейтронов сквозь вещество и характера столкновений нейтронов с встречающимися на их пути ядрами. Важнейшими типами столкновений являются следующие:

I. Столкновения, при которых нейтроны рассеиваются и теряют значительные количества энергии: (a) неупругие столкновения быстрых нейтронов с ядрами урана; (b) упругие столкновения быстрых нейтронов или нейтронов средних скоростей с легкими ядрами вещества замедлителя; в результате этих столкновений энергия нейтронов уменьшается до весьма малых (так называемых тепловых) значений.

II. Столкновения, при которых нейтроны поглощаются: (а) столкновения, которые приводят к делению ядер и дают продукты деления и добавочные нейтроны; (b) столкновения, которые приводят к образованию новых ядер, испытывающих затем радиоактивный распад (например 92U239, превращающийся в 94Pu239).

8.5. Только столкновения второго типа требуют дальнейшего рассмотрения. Из столкновений типа II(а), происходящих в котле, наиболее важными являются столкновения нейтронов с U-235, но нужно также учитывать деление U-238 быстрыми нейтронами и деление тепловыми нейтронами Pu-239. Столкновения типа II(b)     это, главным образом, столкновения между нейтронами и U-238. Они случаются с нейтронами любых энергий, но наиболее вероятны для нейтронов, энергии которых лежат в "резонансной" области, расположенной несколько выше тепловых энергий. Ход ядерных реакций при столкновениях типа II(b) может быть представлен следующим образом:

92U238 + 0n1     > 92U239 + γ-лучи

92U239     > 93Np239 + -1e0 (23 минуты)

93Np239     > 94Pu239 + -1e0 + γ-лучи (2,3 дня)

8.6. Все иные процессы поглощения, не сопровождаемые делением, важны, главным образом, из-за потерь нейтронов; они происходят в замедлителе, в U-235, в охлаждающей жидкости, в имеющихся вначале примесях, в продуктах деления и даже в самом плутонии.

8.7. Так как целью цепной реакции является производство плутония, казалось, было бы желательным, чтобы весь излишек нейтронов был поглощен в U-238, и осталось бы только такое количество нейтронов, которого как раз достаточно, чтобы вызывать деление и, таким образом, поддерживать цепную реакцию. В действительности же тенденция нейтронов к поглощению преобладающим изотопом U-238 настолько велика, сравнительно с тенденцией вызывать деление в 140 раз более редкого U-235, что для получения цепной реакции главные усилия при проектировании должны были быть направлены на создание благоприятных условий для деления (путем применения замедлителя, подходящей решетки, материалов высокой чистоты и пр.).

ИСТОРИЯ ОДНОГО ПОКОЛЕНИЯ НЕЙТРОНОВ
См. рис. 4 на стр. 44.

8.8. Все котлы, сконструированные Металлургической лабораторией или при ее содействии, содержали в себе четыре вида материалов: металлический уран, замедлитель, охлаждающее вещество и вспомогательные материалы     трубки, защитные оболочки урана, стержни управления, примеси и пр. Начало реакции во всех котлах связано с блуждающими нейтронами, возникающими в результате спонтанного деления или под действием космических лучей.

8.9. Предположим, что котел может начать действовать при одновременном освобождении (в металлическом уране) N быстрых нейтронов. Большая часть этих частик первоначально обладает энергиями, превышающими порог деления U-238. Однако, в силу того, что нейтроны испытывают неупругие столкновения с ураном и упругие столкновения с замедлителем, их энергия падает с течением времени ниже указанного порога. В частности, в котле с графитовым замедлителем нейтрон, вылетевший из урана в графит (средняя длина пробега в графите 2,5 см), испытает

в среднем около 200 упругих столкновений прежде, чем перейдет из графита обратно в уран. Так как при каждом таком столкновении нейтрон теряет, в среднем, около 1/6 своей энергии, то нейтрон с начальной энергией в 1 MeV уменьшит свею энергию до тепловой (обычно принимаемой в 0,025 eV) значительно раньше, чем пройдет через графит. Конечно, имеется много нейтронов, поведение которых отступает от этого среднего, и быстрые нейтроны смогут все же вызвать некоторое число делений, в результате которых число наличных нейтронов слегка повысится. Это увеличение можно учесть, умножив первоначальное число нейтронов N на множитель ε     коэффициент размножения за счет быстрых нейтронов (the fast multiplication factor).

8.10. Так как средняя энергия имеющихся N нейтронов продолжает падать, то неупругие соударения с ураном теряют свое значение, и уменьшение энергии происходит, в основном, в замедлителе. При достижении промежуточных значений энергии     интервала энергий "резонансного захвата"     вероятность поглощения без деления в U-238 становится значительной. Некоторое число нейтронов в этом интервале энергии будет поглощено независимо от выбора конструкции решетки. Влияние резонансного захвата можно учесть, умножив Nε на число p (всегда меньшее единицы), выражающее вероятность того, что данный нейтрон с начальной энергией выше резонансной достигнет тепловой энергии без поглощения ураном 238. Таким образом, из первоначального числа N нейтронов с высокой энергией мы получили Nεp нейтронов с тепловой энергией.

8.11. Как только нейтрон достиг тепловой энергии, вероятность дальнейшего замедления в результате соударений оказывается не большей, чем вероятность увеличения скорости. Следовательно, нейтроны будут обладать той же средней энергией до тех пор, пока они не будут поглощены. В интервале тепловых энергий вероятность поглощения нейтронов замедлителем, охладителем или вспомогательными материалами будет больше, чем в интервале более высоких значений энергии. Во всяком случае подсчитано, что если допустить, что все подобные нежелательные поглощения имеют место именно в этом интервале, то ошибка будет невелика. Введем множитель f     коэффициент использования тепловых нейтронов, определяющий вероятность того, что данный

тепловой нейтрон будет поглощен ураном. Таким образом, из первоначального числа N быстрых нейтронов мы получаем число Nεpf тепловых нейтронов, поглощаемых ураном.

8.12. Хотя существует несколько способов, которыми нормальная смесь изотопов урана может поглощать нейтроны, но, как может вспомнить читатель, в одной из предыдущих глав мы ввели величину η, представляющую собой число освобождаемых при делении нейтронов, приходящихся на каждый поглощенный ураном тепловой нейтрон, независимо от того, какими из этих способов осуществляется процесс. Если мы умножим число тепловых нейтронов, поглощенных ураном, Nεpf на η, то получим число новых быстрых нейтронов, рожденных N первоначальными быстрыми нейтронами в течение их жизни. Если Nεpfη > N, то развитие ценной реакции возможно, так как число нейтронов в этом случае непрерывно возрастает. Очевидно, что εpfη = k∞, где k∞ коэффициент размножения (см. главу IV).

8.13. Отметим, что до сих пор мы совершенно не упоминали о нейтронах, вылетающих из котла. Это было сделано сознательно, так как определенное выше значение k∞ относится к бесконечной решетке. Исходя из известных значений k∞ и того факта, что котлы работают, можно притти к заключению, что процент вылетающих нейтронов не слишком велик. Как видно из главы II, вылет нейтронов теряет свое относительное значение по мере увеличения размеров котла. Если приходится вводить в котел большое количество вспомогательных материалов (например, труб охладительной системы), то котлу необходимо придавать несколько большие размеры, чтобы компенсировать увеличение поглощения.

8.14. Итак, работа котла возможна благодаря применению устройства из решетки с замедлителем, уменьшающего энергии быстрых нейтронов до тепловых, и благодаря тому. что тепловые нейтроны получают возможность поглощаться ураном, что вызывает деление, воспроизводящее нейтроны с высокой энергией. Воспроизведению нейтронов в некоторой степени содействует влияние быстрых нейтронов, ему препятствует резонансное поглощение в процессе замедления; поглощение в графите и в других материалах и вылет нейтронов.

ВЛИЯНИЕ ПРОДУКТОВ РЕАКЦИИ НА КОЭФФИЦИЕНТ РАЗМНОЖЕНИЯ

8.15. Даже при той большой мощности, которой обладали котлы в Хэнфорде, на каждый миллион граммов заложенного в систему урана расходовалось в сутки лишь несколько граммов U-238 и U-235. Тем не менее, влияние этих изменений было весьма важно. По мере истощения U-235 концентрация плутония увеличивалась. К счастью, сам плутоний испытывает деления под действием тепловых нейтронов и, таким образом, стремится компенсировать, поскольку дело касается поддержания цепной реакции, уменьшение U-235. Однако, при работе котла получаются и другие продукты деления. Они обычно состоят из неустойчивых и сравнительно мало известных ядер, и вначале было невозможно предсказать, сколь велики будут те нежелательные влияния, которые могут оказать продукты деления на коэффициент размножения. Такие вредные влияния называются отравляющими. Несмотря на большое количество предварительных исследований продуктов деления, непредвиденный отравляющий эффект такого рода едва не заставил приостановить работы в Хэнфорде, с чем мы встретимся позднее.

ПРОДУКТЫ РЕАКЦИИ И ПРОБЛЕМА РАЗДЕЛЕНИЯ

8.16. В хэнфордской установке процесс производства плутония разделяется на две главных части: собственно получение его в котле и выделение его из блоков урана, в которых он образуется. Переходим к рассмотрению второй части     процессу выделения.

8.17. Блоки урана, кроме плутония, содержат также и другие элементы, образовавшиеся в результате деления U-235. Когда ядро U-235 делится, оно испускает один или более нейтронов и распадается на две сравнимых по величине части с общей массой 235 или немного меньше. Деление на равные в точности массы, повидимому, случается редко. Наиболее часто получаются осколки с массовыми числами между 134 и 144 и между 100 и 90. Таким образом, имеются две группы продуктов деления: тяжелая группа с массовыми числами в пределах, приблизительно, от 127 до 154 и легкая группа     с массовыми числами от 115 до 83. Эти продукты деления являются, в основном, неустойчивыми изотопами

приблизительно 30 известных элементов, расположенных в периодической таблице внутри указанного диапазона массовых чисел. Обычно они распадаются, последовательно испуская β-частицы и γ-лучи и превращаясь в известные нам устойчивые ядра. Периоды полураспада различных ядер, образующихся на промежуточных стадиях рассматриваемых превращений, лежат в пределах от долей секунды до одного года и более. Некоторые ядра обладают периодом полураспада порядка одного месяца. Около 20 элементов присутствуют в значительной концентрации. Наиболее распространенный из них составляет несколько меньше 10% общего количества.

8.18. Кроме радиоактивных продуктов деления в котле присутствуют радиоактивные U-239 и Np-239 (промежуточные продукты распада при образовании плутония). Радиоактивные продукты начинают накопляться с начала действия котла. В конечном счете скорость радиоактивного распада выравнивается с скоростью образования веществ, так что концентрации становятся постоянными. Например, число атомов U-239, образованных за 1 секунду, постоянно для котла, работающего на фиксированном уровне мощности. Согласно законам радиоактивного распада, число атомов U-239, распадающихся за 1 секунду, пропорционально наличному их количеству и, следовательно, возрастает в течение первых нескольких минут или часов после того, как котел был пущен в ход. По истечении некоторого времени столько же ядер будет распадаться за каждую секунду, сколько их образуется за ту же секунду. Концентрации других ядер будут приближаться к равновесным значениям точно таким же образом, причем они будут пропорциональны скорости образования ядра и периоду его полураспада. Концентрация устойчивых продуктов распада или продуктов распада, обладающих исключительно большим периодом полураспада (как например, плутоний), непрерывно возрастает в течение значительного промежутка времени. Кегда котел перестает работать, радиоактивность, разумеется, остается, но интенсивность ее непрерывно падает. Изотопы с весьма малым периодом полураспада могут евыпасть из поля зрения уже в течение нескольких минут или часов; другие     с большим периодом полураспада     могут сохранять заметную активность в течение дней или месяцев. Таким образом, концентрации различных

радиоактивных элементов в только что выключенном котле зависят от мощности, с которой работал котел, от длительности его работы и от давности прекращения его действия. Чем дольше работал котел, тем больше концентрация плутония, но, к сожалению, тем больше и концентрация продуктов деления с большой продолжительностью жизни. Чем дольше период "охлаждения", т.е. период между удалением материалов из котла и химической обработкой, тем меньше интенсивность излучения, продуктов деления. Приходится искать компромисса между двумя факторами: с одной стороны желательностью длительной работы котла и продолжительного времени охлаждения и с другой     желательностью более ранней выдачи плутония.

8.19. Можно составить таблицы зависимости химических концентраций плутония и различных продуктов деления от мощности котла, длительности его работы и периода охлаждения. Период полураспада U-239 настолько мал, что его концентрация становится исчезающе малой уже вскоре после прекращения действия котла. Нептуний довольно скоро превращается в плутоний. Конечно, общий вес продуктов деления     устойчивых и неустойчивых     остается практически постоянным после выключения котла. В условиях работы в Клинтоне и Хэнфорде максимальная концентрация плутония получается столь малой, что это существенно увеличивает трудность химического разделения.

ВЫБОР ПРОЦЕССА ХИМИЧЕСКОГО РАЗДЕЛЕНИЯ

8.20. Задача заключается в химическом выделении плутония с дневной производительностью, скажем, в несколько граммов из нескольких тысяч граммов урана, загрязненного большими количествами опасно радиоактивных продуктов деления, содержащих 20 различных элементов. Эта задача особенно трудна, так как требования, предъявляемые к плутонию в отношении чистоты, очень высоки.

8.21. Были испытаны четыре способа химического разделения: испарение, адсорбция, извлечение растворителем и осаждение. Несмотря на то, что по способам адсорбции и извлечения растворителем была проделана весьма большая работа и эти способы могли найти себе применение как в главном процессе,

так и при регенерации отходов, завод в Хэнфорде был рассчитан на процесс осаждения.

8.22. (Параграфы 8.22-8.26 цитируют, или перефразируют, общий отчет Металлургической лаборатории, составленный весной 1946 г.) В химии радиоактивных веществ является обычным использование явлений совместного осаждения, т.е. осаждения малых концентраций одного элемента вместе с "носителем"     осадком какого-либо другого элемента. Это явление и было применено к отделению плутония. Ранние работы по химии плутония, ограниченные по необходимости ничтожными количествами этого вещества, в широкой мере использовали реакции осаждения, из которых могли делаться выводы о растворимости соединений плутония. Поэтому естественно, что способ осаждения был наиболее разработан в то время, когда начинали проектировать завод. Можно было предполагать, что если бы удалось предпринять исследование процессов разделения частично эмпирическим путем, то было бы меньше риска в развертывании работ по процессу осаждения, чем, например, по процессу, включающему в себя лишь реакции в области твердых фаз. Кроме того, процессы осаждения могут быть разбиты на ряд повторных операций (циклов); в результате этого уменьшается число различных деталей оборудования, которые необходимо запроектировать, и возможно значительное изменение процесса без изменения оборудования. Таким образом, если бы проект основного завода был рассчитан на один метод, то окончательный выбор другого метода не привел бы ни к каким затруднениям.

8.23. Большая часть процессов осаждения, подвергшихся серьезному обсуждению, была основана на использовании чередования (IV) и (VI) состояний окисления плутония. Такие процессы включают в себя осаждение плутония (IV) с некоторой смесью в качестве его носителя, затем растворение осадка, окисление плутония до состояния (VI) и вторичное осаждение несущего соединения, в то время как плутоний (VI) остается в растворе. Продукты деления, для которых эти соединения не являются носителями, остаются в растворе, в то время как плутоний (IV) выпадает из него. Продукты деления, выносимые носителями, удаляются в то время, когда плутоний находится в состоянии (VI). По следовательные циклы окисления и восстановления применяются

до тех пор, пока не будет достигнута требуемая степень очистки. (Процесс удаления продуктов деления назван "очисткой", и степень чистоты измеряется изменением радиоактивности материала).

КОМБИНИРОВАННЫЕ ПРОЦЕССЫ

8.24. Различные типы процесса можно сочетать или комбинировать друг с другом. При этом можно получить некоторые преимущества, так как один тип процесса может быть дополнением к другому. Например, процесс, который дает хорошую очистку, может с успехом комбинироваться с таким процессом, который, будучи неэффективным в отношении очистки, весьма эффективен в отношении отделения от урана.

8.25. К тому времени, как возникла необходимость в выборе основного процесса для проектировавшейся установки в Хэнфорде (июль 1943 г.), этот выбор по вышеуказанным мотивам был ограничен процессами осаждения и явно колебался между двумя вариантами. Однако, окончательно выбранный процесс в действительности представлял собой комбинацию обоих.

8.26. Успех процесса разделения в Хэнфорде превзошел все ожидания. Хорошая очистка и высокий выход, а также относительная легкость ведения процесса, в полной мере демонстрируют всю проницательность, проявленную при выборе его. Выбор базировался на знании химии плутония, приобретенном химиками, имевшими в своем распоряжении меньше одного миллиграмма плутония. Основная цель     иметь пригодный на практике и эффективный процесс к моменту, когда хэнфордские котлы начнут вырабатывать плутоний,    была достигнута, хотя дальнейшие усовершенствования могут сделать процесс устарелым.

ЛАБОРАТОРИЯ В АРГОННЕ

8.27. Аргоннская лаборатория была построена в начале 1943 г. в окрестностях Чикаго. Участок земли, первоначально предназначенный для опытного завода, позднее стал рассматриваться как слишком близкий к городу и был использован для реконструкции так называемого Вест-Стэндского котла, первоначально построенного на земельном участке Чикагского университета и бывшего заведомо безопасным. Под руководством Э. Ферми и его коллег    

Г.Л. Андерсона, В.Г. Цинна, Дж. Вейля и других     этот котел служил прототипом аггрегата для изучения термической устойчивости, управления, приборов, экранирования, а также являлся источником получения нейтронов для испытания материалов и исследований в области нейтронной физики. Кроме того, он зарекомендовал себя в качестве тренировочной школы для обслуживающего персонала. Сравнительно недавно здесь же был построен и котел с тяжелой водой (см. ниже).

8.28. Первый котел в Аргонне (урано-графитовый) не нуждается в детальном описании. Материалы для него и строение решетки почти те же, как и в первоначальном Вест-Стэндском котле. Котел имеет форму куба, окружен экраном, а приборы управления и предохранительные устройства похожи на применявшиеся позднее в Клинтоне. Охлаждения котел не имеет и, как правило, работает на мощности всего лишь в несколько киловатт. Иногда, впрочем, он работал на большой мощности, но в течение весьма малых промежутков времени. Принимая во внимание, что этот котел является результатом перестройки первого, вообще когда-либо осуществленного, котла, можно только удивляться, что он непрерывно проработал больше двух лет без сколько-нибудь значительных неполадок.

8.29. Одним из наиболее ценных применений котла в Аргонне было измерение поперечных сечений поглощения нейтронов в большом числе различных элементов, которые могли найти применение при строительстве котла, или могли присутствовать в материалах котла, как примеси. Определения производились путем наблюдения тех изменений в положении управляющих стержней, которые необходимы для того, чтобы получить kэфф=1,00, когда изучаемые вещества помещены в определенных точках котла. Полученные результаты обычно выражались через "коэффициент опасности" изучаемого элемента.

8.30. Отверстие в верхней части котла дает весьма однородный пучок тепловых нейтронов, который можно использовать для экспериментов с экспоненциальным котлом, прямых измерений поперечных сечений поглощения, исследований с помощью камеры Вильсона и т.д.

8.31. Интересное явление представляет собой образование потока "холодных" нейтронов. Если между верхней поверхностью

котла и точкой наблюдения, находящейся в нескольких ярдах выше этой поверхности, расположить достаточное количество графита, то, как обнаружилось, распределение по энергиям нейтронов соответствует температуре гораздо более низкой, чем температура графита. Следует предположить, что кристаллический графит лучше пропускает наиболее медленные ("холодные") нейтроны, квантово-механическая длина волны которых велика по сравнению с расстоянием между соседними плоскостями кристаллической решетки графита.

8.32. Сравнительно недавно в Аргоннской лаборатории был построен котел, где в качестве замедлителя применялась тяжелая вода. Пучок нейтронов очень высокой интенсивности, создаваемый этим котлом, оказался весьма подходящим для изучения "нейтронной оптики", например, для изучения отражения и преломления нейтронных пучков графитом.

8.33. Постоянной целью Аргоннской лаборатории было углубление понимания ядерных процессов в уране, нептунии и плутонии. Производились также повторные уточнения значений поперечных сечений U-238, U-235 и Pu-239 для деления под действием тепловых нейтронов, вероятности поглощения нейтронов без деления каждым из этих ядер и числа нейтронов, испускаемых на деление.

УСТАНОВКА В КЛИНТОНЕ

8.34. В главе VI мы упоминали о проекте "опытной" установки для производства плутония, которая должна была быть построена в Клинтоне (штат Тенесси). К январю 1943 г. проектирование этой установки сильно продвинулось вперед, и вскоре после этого началось строительство. Директором клинтонских лабораторий был назначен М.Д. Уитекер. Проект опытной установки был выработан совместно фирмой Дюпон и Металлургической лабораторией. Постройка была выполнена фирмой Дюпон. Установка эксплоатировалась Чикагским университетом, как часть Металлургического проекта.

8.35. Клинтонская установка должна была главным образом производить некоторое количество плутония и служить в качестве опытной установки по химическому разделению. Исследовательские работы в Клинтоне относились, главным образом, к химии и